研究背景與團隊

HOIHP材料本身具備優異的光電特性，例如穩定的晶體結構和較長的載子擴散長度，但要達到超過26.5%的認證效率，需要有效的界面工程和非輻射復合抑制策略。鈣鈦礦晶體的定向形核和生長，對于避免不良相（如DMSO–PbI2中間相）、提高薄膜品質、增強電荷傳輸層的界面接觸非常重要，但此環節仍未獲得足夠的關注。

該研究由成都理工大學段玉偉、中國科學院大連化學物理研究所劉生忠教授領導團隊進行研究，并發表在頂刊《Advanced Materials》。研究團隊設計并合成了一種非對稱多功能添加劑：S-(2-胍基-4-噻唑基)-（DC）。該分子將胍基和異硫脲兩種功能基團結合在噻唑核心上，旨在克服先前胍基和硫脲添加劑之間可能存在的競爭性相互作用。研究核心在于利用異硫脲臂對欠配位Pb^2+的強配位作用，促進鈣鈦礦沿（001）晶面的定向生長并抑制有害中間相的形成，同時利用胍基部分通過N—H···I氫鍵來穩定碘離子 (I^-)，提高離子遷移活化能。借由這項策略，無MA的PSCs在p—i—n結構中取得了26.73%的最高認證準穩態輸出（SPO），在n—i—p結構中達到26.18%的效率。（Fig. 4f）

QFLS 表征在載子動力學解析中的作用

在鈣鈦礦太陽能電池研究中，準費米能級分裂（QFLS, Quasi-Fermi Level Splitting）是定量評估材料內部光電性能，特別是缺陷密度和非輻射復合損失的關鍵參數。

QFLS 測量與數據解析

該研究采用光致發光量子產率（PLQY）測量來計算QFLS值。PLQY值直接反映了材料內部輻射復合與非輻射復合的平衡，進而決定了器件在光照下的理論最大開路電壓 (VOC)。

該研究的測試結果顯示，玻璃/鈣鈦礦薄膜結構中，DC處理組和對照組的PLQY和QFLS數據如下（圖3d）：

• 對照組薄膜： PLQY為0.08%，計算所得QFLS值為1.103      eV。

• DC處理組薄膜： PLQY顯著提高至0.17%，計算所得QFLS值為1.135      eV。

DC處理組薄膜更高的QFLS值（1.135 eV）主要歸因于體缺陷密度的降低和非輻射復合的有效抑制。這種QFLS的提升直接支持了器件VOC的增強。

這項鈣鈦礦研究通過PLQY定量QFLS，精確解析非輻射復合損失，并輔以PL成像驗證薄膜品質。Enlitech QFLS-Maper檢測器提供完整功能，可在3秒內視覺化QFLS圖像，并快速量測PLQY、iVOC與Pseudo J-V曲線。對于需要高效評估VOC潛力和材料性能極限的研究，QFLS-Maper提供一站式解決方案。

載子動力學與缺陷表征

為深入解析載子行為，研究同時進行了穩態與時間分辨光致發光（TRPL）以及共聚焦PL成像。

1.       時間分辨光致發光（TRPL）（圖3b）： 在玻璃/鈣鈦礦薄膜上（從鈣鈦礦側入射光），DC處理組的平均載流子壽命（τ_ave）從對照組的150.81 ns顯著延長至515.46 ns。壽命的延長證明了DC分子有效鈍化了缺陷，增強了電荷分離與傳輸效率，并抑制了電荷非輻射復合。

2.       共聚焦PL強度與壽命成像：

o   PL強度成像（圖3g）： 對照組薄膜顯示出較多黑暗區域和不均勻的PL強度，表明存在較多缺陷。而DC處理組薄膜顯示出更亮且更均勻的綠色PL強度，這表明DC分子增強了晶體品質，改善了載子傳輸，并減少了在晶界或界面等富缺陷區域的載子湮滅。

o   PL壽命成像（圖3h）： DC處理組的載子壽命（13,494—20,601 ps）遠長于對照組（2,364—4,003 ps），進一步證實了載子壽命顯著延長，非輻射復合被有效抑制。

3.       缺陷密度（N_trap）量化（圖S11a）： 通過空間限制電流（SCLC）測量，計算出DC處理組的電子陷阱密度（2.5 × 10^15 cm^-3）遠低于對照組（4.9 × 10^16 cm^-3）。

結論與研究成果

該研究成功開發了非對稱DC添加劑，通過異硫脲和胍基的協同作用，有效地調控了無MA鈣鈦礦的定向形核與生長。異硫脲組件與Pb^2+的強配位作用促進了晶體沿（001）方向結晶，抑制了有害中間相，而胍基組件則通過氫鍵穩定I^-離子，提高了離子遷移的活化能。（圖 1）

實驗結果，DC處理極大地提升了鈣鈦礦薄膜的品質，減少了殘余應變，并且在空氣中老化11天后仍保持黑色的光活性相，顯著提高了防潮性。（圖 5a）

在光電性能方面，DC處理的p—i—n器件實現了26.73%的認證準穩態輸出效率。在連續光照（ISOS—L—1）超過4,000 h和暗儲存（ISOS—D—1）超過2,000 h后，器件效率仍能維持在初始效率的90%以上。（圖 5e.f）

QFLS在該研究中的核心貢獻是提供了一個量化的熱力學證據，即通過添加劑優化后，鈣鈦礦薄膜的內部發光效率提高，從而使QFLS值從對照組的1.103 eV提升至1.135 eV。這項數據與VOC非輻射損失（從127 mV降至95 mV）的分析結果一致，共同驗證了DC添加劑在抑制體缺陷和非輻射復合方面的有效性。此工作證明了合理設計非對稱多功能添加劑，是開發高效且穩定PSCs的有效策略。

文獻參考自Advanced Materials_DOI: 10.1002/adma.202514903

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